本发明公开了一种以羧基化碳基材料为载体的金属单原子催化剂的制备方法，包括以下步骤：(1)在惰性气氛下，将金属有机配合物溶解于有机溶剂A中，得到金属有机配合物溶液；(2)将得到的金属有机配合物溶液与羧基化的碳基材料于惰性气氛下进行反应，得到中间体产物；(3)将得到的中间体产物在惰性气氛下分散于有机溶剂B中，再加入还原剂于惰性气氛下进行还原反应，将还原后的混合液过滤，滤渣经洗涤后，即得到所述的金属单原子催化剂。本发明方法制备的金属单原子催化剂，表面的金属原子分散性和活性位点相对可控，普遍适用于多种金属单原子催化剂的合成，可用于能源、催化、医药及生物等合成催化领域。