本发明提供一种生产高纯固体单氰胺的方法，包括以下步骤：A)将低浓度单氰胺溶液进行真空浓缩，得到高浓度单氰胺溶液；B)向高浓度单氰胺溶液中加入有机溶剂，过滤产生的沉淀；所述有机溶剂为乙醇、正丙醇、异丙醇、乙醚、乙酸乙酯、三氯甲烷中的一种或几种；C)将所述步骤B)过滤得到的滤液进行蒸馏，去除水和有机溶剂；D)将所述步骤C)中得到的溶液降温，得到固体单氰胺。本发明中利用有机溶剂将单氰胺和杂质通过简单过滤实现杂质分离；有机溶剂能与水形成共沸物，在较低温度通过蒸馏除去水，得到的固体单氰胺纯度高。实验结果表明，本发明中的方法得到的固体单氰胺纯度均在99.0％以上，且重现性好，并且长期放置的稳定性好。