本发明涉及一种基于飞秒激光的金银核壳纳米球的银壳剥离方法及系统，属于飞秒激光应用技术领域。本方法采用种子液生长法, 首先合成金种子溶液，通过金种子液生长法合成金球溶液，最后合成金核银壳纳米球溶液；用飞秒激光脉冲序列对金核银壳纳米球溶液进行辐照，通过控制入射到金核银壳纳米球溶液激光脉冲的辐照时间和通量，从而实现金核银壳纳米球的剥离。本发明方法利用合理设计的飞秒激光脉冲序列辐照金核银壳纳米球溶液，使银壳剥离过程相对简单；可以有选择的精确控制剥离层的厚度。本发明的金核银壳纳米球剥离系统，装置结构简单，只需要控制辐照时间和激光通量，就能够实现金核银壳纳米球的剥离，工艺过程容易控制。